我所合成一種兼具高活性及高穩定性的納米金催化劑

  近日,我所金催化劑設計與選擇氧化研究組(DNL0809)黃家輝研究員團隊和我所催化與新材料研究中心喬波濤研究員團隊、燕山大學孫科舉教授團隊合作,在金催化研究方面取得新進展,發展了一種兼具高活性以及高穩定性的納米金催化劑的合成新策略。

  納米金催化劑在一氧化碳氧化、丙烯環氧化、醇醛的選擇性氧化等眾多反應中具有獨特的催化反應性能,被認為是一種極具工業應用前景的催化劑。但是納米金顆粒在高溫焙燒或者催化反應過程(甚至低溫催化反應)中容易燒結或聚集,導致其穩定性較差,極大地限制了納米金催化劑的工業應用進程。因此,開發高穩定性的納米金催化劑成為相關領域的研究重點之一。目前,通過金屬載體強相互作用、氧化物包裹、分子篩孔道限制等多種方式,可以極大改善納米金催化劑的穩定性,但是這些方法通常以犧牲部分活性位點為代價,因此納米金催化劑的催化反應活性較差。

  研究團隊通過共沉淀的方式,將金和硅前軀體一步負載到氧化鈦載體表面,通過高溫焙燒得到氧化硅修飾的納米金催化劑。該方法在制備上實現了金物種和氧化硅物種的原子級混合,并通過隨后的焙燒過程,形成了氧化硅薄膜包裹的納米金催化劑,僅有幾個原子層厚度。該催化劑具有非常高的抗燒結性能,經過800 ℃的高溫焙燒后,金顆粒尺寸可以保持在6 nm左右。同時,該催化劑具有非常高的反應活性,CO在0 ℃就可以完全被氧化。實驗和理論計算表明,氧化硅的包裹不僅可以抑制金顆粒的長大,同時薄層氧化硅與金顆粒形成的豐富的Au-O-Si鍵可以促進CO氧化反應過程中氧氣的吸附和活化,使催化劑具有極高的催化反應活性。本研究為新型高穩定高活性納米金催化劑的開發提供了新思路。

  該成果發表于《自然-通訊》(Nature Communications)上。相關工作得到國家自然科學基金委、中科院變革性潔凈能源關鍵技術與示范先導專項(A)等項目的資助。同時,這也是獻禮我所七十周年所慶文章之一。(文/圖 張軍營)

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