我所發表關于木質素催化轉化的綜述文章

  近日,我所生物能源化學品研究組(DNL603)王峰研究員團隊受邀撰寫題為“Catalytic Lignin Depolymerization to Aromatic Chemicals”的綜述文章,概括介紹了該研究組在木質素催化轉化研究上所開展的工作。

  木質素約占木質纖維素總質量的15%至30%,其結構中含有豐富的官能團化芳香結構,可以作為制備芳香化學品的原料。然而,木質素因為其結構中存在穩定的醚氧鍵、碳碳鍵以及復雜的連接方式,其高效催化解聚為收率可觀的芳香單體至今仍然是一項具有挑戰性的工作。

  為了更清楚地探索木質素催化轉化的機理,該團隊采取了一種自下而上(Bottom-up)的研究思路,即首先探索木質素模型分子在特定催化體系下的機理過程,隨后將高效的催化體系應用于真實木質素的轉化過程。他們提出了針對木質素連接方式催化裂解的鄰近基團修飾策略(Chin. J. Catal. 2017, 38, 1102-1107)。通過預先轉化木質素中目標C–C及C–O鍵的鄰近化學基團(“聲東擊西”),降低目標化學鍵的鍵解離能或在底物分子中產生“底物位點”,進一步促進目標化學鍵的高效選擇性斷裂轉化?;谝陨蟽牲c,該團隊先后提出了針對木質素及其模型分子裂解轉化的兩步氧化(ACS Catal. 2016, 6, 6086-6090;J. Catal. 2017, 346, 170-179;J. Catal. 2017, 348, 160-167;Green Chem. 2017, 19, 702-706)、(光/熱)氧化-氫解(ACS Catal. 2016, 6, 7716-7721;ACS Catal. 2017, 7, 3419-3429;ACS Catal. 2018, 8, 1614-1620)、(光/熱)木質素內轉氫(ACS Catal. 2016, 6, 5589-5598;ACS Catal. 2017, 7, 4571-4580)、脫羥-加氫(Green Chem. 2016, 18, 6545-6555)、光催化一步法氧化(ACS Catal. 2017, 7, 3850-3859;ACS Catal. 2018, 8, 4761-4771; ACS Catal. 2020, 10, 1, 632-643)等策略。此外,該團隊還對下一步木質素資源在人工聚合物單體制備(ACS Catal. 2018, 8, 6837-6843)、高附加值含氮化學品(ACS Sustainable Chem. Eng. 2018, 6, 3748-3753;ACS Catal. 2019, 9, 8843-8851)及藥物中間體合成(Chem. Sci. 2019, 10, 3681-3686)方面的高值化利用做出了展望。

  該綜述發表在Accounts of Chemical Research上。該工作得到國家自然科學基金、中科院戰略性先導科技專項(B)和國家留學基金管理委員會訪問學者基金等項目基金的資助。(文/圖 張超鋒)

 

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